Herzberg sa vrátil do Kanady v roku 1948 a strávil zvyšok svojej kariéry pracoval pre Národnej rady pre výskum (NRC) v Ottawe v Kanade. Od roku 1949 do roku 1955 bol riaditeľom divízie Rady z fyziky. Od roku 1955 do roku 1969, bol riaditeľom Divízie čistej fyziky. Od roku 1969 do roku 1994 zastával titul Distinguished Vedecký pracovník divízie fyziky. V roku 1975, National Research Council založil Herzberg inštitút astrofyziky.
Počas svojho pôsobenia v National Research Council, Herzberg rozšíril svoj výskum spektroskopie. On určoval štruktúry mnohých diatomických a viacatómových molekúl, vrátane štruktúry mnohých voľných radikálov. Voľné radikály sú nestabilné molekuly produkované chemickou reakciou, že látka bez elektróny, zatiaľ čo často kombinuje s kyslíkom. Existujú iba pre milióntin sekundy pred prijatím elektróny od iných molekúl a preskupiť do nových molekulárnych štruktúr.
Okrem Nobelovej ceny, Herzberg vyhral Henry Marshall konzervatívnej medailu kráľovskej spoločnosti Kanady v roku 1953 zlatá medaila kanadského združenia fyzikov v roku 1957, Willard Gibbs Cenu Americkej chemickej spoločnosti v roku 1969 a Royal medailu Kráľovskej spoločnosti v Londýne v roku 1971.
Herzberg zostal aktívny v oblasti výskumu, kým konca svojho života. Zomrel 3. marca 1999 vo svojom dome v Ottawe.